近日，npj Computational Materials刊发了题为《Score-based diffusion models for accurate crystal-structure inpainting and reconstruction of hydrogen positions》的研究成果。该研究创新性地引入了计算机视觉中的图像修复技术，利用分数扩散模型对晶体结构中缺失的氢原子位点进行高精度重建，综合成功率超过97%，为解决材料数据库中氢原子位置缺失这一长期难题提供了高效的AI驱动方案。

研究背景与科学问题

含氢晶体材料在清洁能源、半导体及光催化领域扮演着关键角色，然而精确测定晶体中氢原子的位置始终是实验表征的一大瓶颈。氢原子在所有元素中拥有最低的X射线与电子散射截面，加之极高的非相干散射背景，使得中子衍射虽为定位氢原子的“金标准”，却受限于对大型设施的依赖及高昂的实验成本。尽管量子晶体学与Hirshfeld原子精修等手段提升了X射线衍射的定位能力，但无机晶体学数据库中仍有大量条目的氢原子位置缺失或仅依赖化学直觉估算，这极大限制了下游材料数据库的质量与原子尺度模拟的可靠性。

方法框架：从图像修复到晶体结构补全

本研究基于Microsoft的MatterGen扩散模型进行了针对性的重训练与优化。MatterGen原用于生成具备目标性质的稳定晶体，其核心机制是通过迭代去噪将高斯噪声逐步转化为符合目标分布的“干净”样本。研究团队将该机制与图像修复领域的两项关键技术进行了深度融合。其一是RePaint算法，通过在去噪过程中进行往复式的前向与反向采样，对已知区域进行重采样，以确保修复区域与已知区域在空间上的协调性。其二是TD-Paint策略，该策略允许模型在像素层面处理不同的噪声水平，从而在去噪阶段直接以已知信息为条件——保持已知区域无噪声，仅对缺失区域进行迭代预测。

在材料科学场景中，研究者将上述概念迁移至原子尺度，训练了三类模型：pos-only模型专注于原子位置的去噪；pos-only-RePaint模型集成了RePaint算法；pos-only-TD模型则将TD-Paint的差异化噪声理念应用于原子级别，对已知的非氢原子位置施加“零噪声”约束，仅对待预测的氢原子位置进行加噪与逐步去噪。最终，该流程还结合了基于NequIP架构的机器学习原子间势（MLIP）进行约束结构优化，构成了完整的预测闭环。

▲ Fig.1 | 不同修复方法单次试验性能的比较。a 多种模型和修复方法的结构匹配率：MatterGen、pos-only、pos-only-RePaint和pos-only-TD，模型描述详见正文。此外，我们还展示了在相应补充材料部分讨论的基于DFT重构方法的性能（虚线）。b 结构匹配率作为pos-only-TD和pos-only模型去噪步数的函数关系

单次预测性能对比

单次预测性能对比

实验数据显示，仅进行位置去噪的pos-only模型表现已优于原始MatterGen基线。虽然RePaint算法有效降低了结果方差，但对性能提升贡献有限，且需将去噪步数从300增至约1000步，导致计算开销显著增加。相比之下，pos-only-TD模型取得了最高的结构匹配率，证明模型能更有效地理解并利用已知位置的条件约束。作为参照，基于DFT静电势的纯第一性原理方法匹配率约为77%，远逊于pos-only-TD模型。进一步分析表明，pos-only-TD模型在较少的去噪步数下即可达到高匹配率，且在扩散轨迹中，成功匹配与未匹配结构之间的均方根偏差（RMSD）呈现出明显的分离趋势，说明模型在早期阶段即能锁定正确的氢构型。

预测质量的能量与结构验证

▲ Fig.2 | 预测结果与参考结构在能量和结构一致性方面的分析。a 仅针对匹配的预测：pos-only-TD模型生成的初始结构能量与使用NequIP进行结构弛豫后能量之间的差异。颜色用于区分

针对结构匹配的样本，研究者深入分析了其能量质量。结果显示，pos-only-TD模型生成的初始结构与经过NequIP弛豫后的结构能量差异极小，这意味着扩散模型输出的氢位置已非常接近局部能量最低点，无需进行大幅度后续优化。随后的DFT级别验证进一步证实，在绝大多数情况下，模型预测的结构经弛豫后与参考结构能量等同甚至更低，部分预测甚至发现了比实验参考更为稳定的氢原子排列方式。

▲ Fig.3 | 预测结构与参考结构相对稳定性的DFT验证

多次采样策略与性能最大化

▲ Fig.4 | 多次试验中低能量或结构（LES）匹配率的分析，按样本数量和晶胞尺寸进行解析。

▲ Table 1 | 最终算法总结

为了进一步逼近性能上限，研究团队引入了多次采样策略，即对同一结构生成多个候选预测并选取能量最低者作为最终结果。如表1总结所示，基于pos-only-TD模型并结合每次结构生成10个样本的算法流程，在DFT+MLIP数据集上的综合成功率达到了97.8%（在21至40原子/晶胞的子集上为97.2%）；在包含实验宿主结构的EXP+MLIP数据集上，成功率为97.2%（子集为95.6%）。若排除数据库中标记为“理论”的条目，成功率更是超过99%。值得注意的是，该方法不仅对DFT弛豫后的结构表现优异，对直接来源于实验数据库的原始宿主结构同样具备高度的鲁棒性。

失败案例分析

研究亦对预测失败的案例进行了可视化分析。这些案例主要涉及氢原子存在多重近简并构型的复杂体系，或是宿主结构在氢位置重建后需发生显著弛豫的特殊情况。这类失败模式为后续算法的针对性改进指明了方向。

▲ Fig.5 | 未能实现结构匹配的预测氢原子位置的可视化。示例取自EXP数据集。图中，绿色和橙色小球分别代表参考结构和我们方法中氢原子的位置。a–d 四个未能实现结构匹配且能量高于实验参考结构（经后续DFT弛豫评估）的结构示例。

总结与展望

本研究成功实现了从计算机视觉图像修复到材料科学晶体结构补全的方法论迁移。pos-only-TD模型通过在原子级别引入差异化噪声处理策略，使扩散模型能够高效利用已知结构信息进行强条件约束，显著提升了氢位置重建的精度与效率。该方法以超过97%的综合成功率验证了其在材料研发中的实用价值，且其训练过程与氢无关（hydrogen-agnostic），具备直接迁移至离子嵌入等相关任务的潜力。未来，随着该方法向更复杂体系的拓展及其与高通量筛选流程的深度集成，有望为量子材料模拟提供更高质量的输入结构，进而加速新材料的发现进程。

原文链接

Reents, T., Cantarella, A., Bercx, M. et al. Score-based diffusion models for accurate crystal-structure inpainting and reconstruction of hydrogen positions. npj Comput Mater 12, 203 (2026). https://doi.org/10.1038/s41524-026-02090-1

代码开源

https://github.com/psi-lms/XtalPaint

近日，npj Computational Materials刊发了题为《Score-based diffusion models for accurate crystal-structure inpainting and reconstruction of hydrogen positions》的研究成果。该研究创新性地引入了计算机视觉中的图像修复技术，利用分数扩散模型对晶体结构中缺失的氢原子位点进行高精度重建，综合成功率超过97%，为解决材料数据库中氢原子位置缺失这一长期难题提供了高效的AI驱动方案。

研究背景与科学问题

含氢晶体材料在清洁能源、半导体及光催化领域扮演着关键角色，然而精确测定晶体中氢原子的位置始终是实验表征的一大瓶颈。氢原子在所有元素中拥有最低的X射线与电子散射截面，加之极高的非相干散射背景，使得中子衍射虽为定位氢原子的“金标准”，却受限于对大型设施的依赖及高昂的实验成本。尽管量子晶体学与Hirshfeld原子精修等手段提升了X射线衍射的定位能力，但无机晶体学数据库中仍有大量条目的氢原子位置缺失或仅依赖化学直觉估算，这极大限制了下游材料数据库的质量与原子尺度模拟的可靠性。

方法框架：从图像修复到晶体结构补全

本研究基于Microsoft的MatterGen扩散模型进行了针对性的重训练与优化。MatterGen原用于生成具备目标性质的稳定晶体，其核心机制是通过迭代去噪将高斯噪声逐步转化为符合目标分布的“干净”样本。研究团队将该机制与图像修复领域的两项关键技术进行了深度融合。其一是RePaint算法，通过在去噪过程中进行往复式的前向与反向采样，对已知区域进行重采样，以确保修复区域与已知区域在空间上的协调性。其二是TD-Paint策略，该策略允许模型在像素层面处理不同的噪声水平，从而在去噪阶段直接以已知信息为条件——保持已知区域无噪声，仅对缺失区域进行迭代预测。

在材料科学场景中，研究者将上述概念迁移至原子尺度，训练了三类模型：pos-only模型专注于原子位置的去噪；pos-only-RePaint模型集成了RePaint算法；pos-only-TD模型则将TD-Paint的差异化噪声理念应用于原子级别，对已知的非氢原子位置施加“零噪声”约束，仅对待预测的氢原子位置进行加噪与逐步去噪。最终，该流程还结合了基于NequIP架构的机器学习原子间势（MLIP）进行约束结构优化，构成了完整的预测闭环。

▲ Fig.1 | 不同修复方法单次试验性能的比较。a 多种模型和修复方法的结构匹配率：MatterGen、pos-only、pos-only-RePaint和pos-only-TD，模型描述详见正文。此外，我们还展示了在相应补充材料部分讨论的基于DFT重构方法的性能（虚线）。b 结构匹配率作为pos-only-TD和pos-only模型去噪步数的函数关系

单次预测性能对比

单次预测性能对比

实验数据显示，仅进行位置去噪的pos-only模型表现已优于原始MatterGen基线。虽然RePaint算法有效降低了结果方差，但对性能提升贡献有限，且需将去噪步数从300增至约1000步，导致计算开销显著增加。相比之下，pos-only-TD模型取得了最高的结构匹配率，证明模型能更有效地理解并利用已知位置的条件约束。作为参照，基于DFT静电势的纯第一性原理方法匹配率约为77%，远逊于pos-only-TD模型。进一步分析表明，pos-only-TD模型在较少的去噪步数下即可达到高匹配率，且在扩散轨迹中，成功匹配与未匹配结构之间的均方根偏差（RMSD）呈现出明显的分离趋势，说明模型在早期阶段即能锁定正确的氢构型。

预测质量的能量与结构验证

▲ Fig.2 | 预测结果与参考结构在能量和结构一致性方面的分析。a 仅针对匹配的预测：pos-only-TD模型生成的初始结构能量与使用NequIP进行结构弛豫后能量之间的差异。颜色用于区分

针对结构匹配的样本，研究者深入分析了其能量质量。结果显示，pos-only-TD模型生成的初始结构与经过NequIP弛豫后的结构能量差异极小，这意味着扩散模型输出的氢位置已非常接近局部能量最低点，无需进行大幅度后续优化。随后的DFT级别验证进一步证实，在绝大多数情况下，模型预测的结构经弛豫后与参考结构能量等同甚至更低，部分预测甚至发现了比实验参考更为稳定的氢原子排列方式。

▲ Fig.3 | 预测结构与参考结构相对稳定性的DFT验证

多次采样策略与性能最大化

▲ Fig.4 | 多次试验中低能量或结构（LES）匹配率的分析，按样本数量和晶胞尺寸进行解析。

▲ Table 1 | 最终算法总结

为了进一步逼近性能上限，研究团队引入了多次采样策略，即对同一结构生成多个候选预测并选取能量最低者作为最终结果。如表1总结所示，基于pos-only-TD模型并结合每次结构生成10个样本的算法流程，在DFT+MLIP数据集上的综合成功率达到了97.8%（在21至40原子/晶胞的子集上为97.2%）；在包含实验宿主结构的EXP+MLIP数据集上，成功率为97.2%（子集为95.6%）。若排除数据库中标记为“理论”的条目，成功率更是超过99%。值得注意的是，该方法不仅对DFT弛豫后的结构表现优异，对直接来源于实验数据库的原始宿主结构同样具备高度的鲁棒性。

失败案例分析

研究亦对预测失败的案例进行了可视化分析。这些案例主要涉及氢原子存在多重近简并构型的复杂体系，或是宿主结构在氢位置重建后需发生显著弛豫的特殊情况。这类失败模式为后续算法的针对性改进指明了方向。

▲ Fig.5 | 未能实现结构匹配的预测氢原子位置的可视化。示例取自EXP数据集。图中，绿色和橙色小球分别代表参考结构和我们方法中氢原子的位置。a–d 四个未能实现结构匹配且能量高于实验参考结构（经后续DFT弛豫评估）的结构示例。

总结与展望

本研究成功实现了从计算机视觉图像修复到材料科学晶体结构补全的方法论迁移。pos-only-TD模型通过在原子级别引入差异化噪声处理策略，使扩散模型能够高效利用已知结构信息进行强条件约束，显著提升了氢位置重建的精度与效率。该方法以超过97%的综合成功率验证了其在材料研发中的实用价值，且其训练过程与氢无关（hydrogen-agnostic），具备直接迁移至离子嵌入等相关任务的潜力。未来，随着该方法向更复杂体系的拓展及其与高通量筛选流程的深度集成，有望为量子材料模拟提供更高质量的输入结构，进而加速新材料的发现进程。

原文链接

Reents, T., Cantarella, A., Bercx, M. et al. Score-based diffusion models for accurate crystal-structure inpainting and reconstruction of hydrogen positions. npj Comput Mater 12, 203 (2026). https://doi.org/10.1038/s41524-026-02090-1

代码开源

https://github.com/psi-lms/XtalPaint