本文提出了一种基因组启发的材料智能框架（GIMI），用于高维组成空间中的逆向材料设计。该框架通过整合基于多估计器不一致性的数据过滤策略（MEDF）与遗传算法（GA），在机器学习预测精度动态提升的同时，实现对多样化组成的高效探索，从而显著提高搜索效率并降低计算成本。研究团队将该框架应用于石墨烯基单原子催化剂（SACs）的逆向设计，针对CO₂电化学还原为CO的反应，在包含34,992种可能金属-配体组合的高维化学空间中，每轮仅评估约1,250个结构即成功筛选出Zn-O₁N₃、Zn-O₂N₂等高性能催化剂候选。进一步的SHAP可解释性分析揭示，金属中心的内聚能和电负性是决定CO₂还原活性的主要因素，而配体则通过调控局部配位几何环境发挥次要作用。该工作建立了一个可扩展且可推广的逆向材料设计平台，为复杂组成空间的定向探索和高效催化剂的发现提供了新的计算范式。

 

背景介绍

材料的理性设计高度依赖于元素组成的调控，这在钙钛矿、沸石、单原子催化剂和多孔有机框架等体系中已有充分验证，组成的复杂变化直接决定了结构-性能关系。然而，在超高维元素空间中识别最优元素组合仍是一项艰巨挑战。以锚定在氮掺杂石墨烯上的金属单原子催化剂为例，其金属中心与配位原子的组合复杂度随元素种类呈指数增长。传统的试错实验方法极为耗时耗力，而密度泛函理论（DFT）计算虽然能够提供有效的性能评估手段，但面对海量可能的组成时，穷举式高通量筛选在计算上仍然难以承受。尽管机器学习（ML）与DFT的结合已在加速材料性能预测方面取得显著进展，但现有方法大多侧重于正向筛选而非从根本上缩减搜索空间，且构建高质量DFT数据集本身依然需要大量计算资源。为应对这些挑战，本研究提出了GIMI框架，通过基因组编码将元素组成表示为遗传序列，结合MEDF策略实现数据集质量与模型预测性能的闭环迭代优化，并借助遗传算法驱动组成空间的定向进化搜索，从而在高维化学空间中实现高效、靶向的逆向材料设计。

 图文解析 

图1为基因组启发的材料智能框架用于材料组成空间逆向设计的示意图，该框架包含三个核心模块：结构构建与DFT计算、动态机器学习模型开发以及遗传算法引导的材料组成预测；具体而言，研究团队首先将材料结构通过组成编码转换为元素基因组表示，经随机结构生成后进行自动化DFT计算并将结果存入数据库，随后MEDF策略对原始数据集进行多模型评估与异常值过滤，通过自动机器学习建立高精度代理模型，最后遗传算法通过选择、交叉和变异操作进行基因组优化，利用机器学习模型评估适应度，实现组成空间中的快速定向筛选。

  图2为GIMI框架中MEDF策略工作流程的概览，多个机器学习模型作为独立的数据评估器计算各数据点的相对误差，基于均值与标准差构建阈值判断异常值，并通过多模型投票机制确定最终的高误差样本并予以剔除，同时被剔除的数据点会保留记录以便后续重新考虑，当数据集规模低于预设值时则自动补充新的DFT数据，直至交叉验证R²达到目标值。

  图3展示了单原子催化剂的结构模型、MEDF优化过程及机器学习模型性能；其中图3a呈现了SACs的结构模型，金属中心（M）锚定在非金属（X）掺杂石墨烯的四配位环境中，红、蓝、灰球分别代表金属、配体和碳原子，并以Co-O₁N₃为例展示了其基因组编码为[7, 4, 3, 3, 3]的方式；图3b显示了MEDF过程中交叉验证R²值随迭代轮次的变化，经过数据过滤后模型性能显著提升；图3c对比了DFT计算的ΔGmax与梯度提升回归（GBR）模型预测值，测试集R²达0.92、RMSE为0.143 eV；图3d为五种机器学习模型在测试集上绝对误差的小提琴图；图3e则给出了五种模型的五折交叉验证R²得分雷达图，GBR表现最优。

  图4展示了遗传算法驱动的逆向设计结果及可解释性分析；图4a呈现了三轮独立GA搜索中每一代最优ΔGmax的迭代收敛过程，约20代后趋于稳定在0.6 eV左右；图4b通过T-SNE可视化展示了训练数据集（红点）与GA生成结构（蓝点）的分布，表明GA探索了远比训练数据更广阔的化学空间；图4c显示了GA生成SACs结构的ΔGmax分布，呈近似正态分布；图4d和4e分别展示了GA生成结构中金属元素和非金属元素的偏好分布，其中Cd和Zn是最常被采样的金属中心，N则占据配位环境的主导地位，红色段表示ΔGmax < 0.8 eV的结构占比；图4f为GBR模型最重要特征的SHAP汇总图，按平均绝对SHAP值从大到小排列，揭示金属中心的内聚能（EC_M）和电负性（EG_M）是主导因素，而几何描述符（SOAP）也具有不可忽视的贡献。

  图5深入分析了Zn-O₁N₃和Zn-O₂N₂的配位结构效应；图5a为Zn-O₁N₃和Zn-O₂N₂的SHAP力图，正（红色）和负（蓝色）SHAP值表示各特征对更高和更低预测ΔGmax的贡献，基准值为1.28 eV，ML预测值以黑色突出显示，结果表明金属描述符（EC_M、EG_M）及部分SOAP分量是降低ΔGmax的主要驱动力；图5b为Zn-OxN₄₋ₓ（x = 0–3）系列上CO₂还原为CO的计算吉布斯自由能图，显示适度引入O配体可将决速步从COOH形成调控至CO生产，Zn-O₁N₃和Zn-O₂N₂的活性优于Zn-N₄；图5c比较了Zn-O₁N₃、Zn-O₂N₂和Zn-O₃N₁上COOH形成前后Zn-N键和Zn-O键的键长，表明Zn-O键在吸附诱导畸变中表现出更大的伸长，充当柔性结构铰链；图5d展示了Zn中心凸出高度（左轴）随O配位数的变化，以及Zn-COOH键的ICOHP值（右轴），凸出高度定义为优化结构中Zn原子相对于石墨烯表面平面的面外位移，显示Zn中心随O配位数增加逐渐凸出，同时Zn-COOH键的ICOHP负值增大，成键增强；图5e为Zn-OxN₄₋ₓ上COOH和CO的吸附能，显示适度O配位有利于促进CO₂活化而不至于过度稳定CO而阻碍产物脱附。

 全文总结

本研究开发的GIMI框架通过将自动化结构构建与高通量DFT计算、动态机器学习模型开发以及遗传算法引导的性质预测有机整合，为材料组成空间的逆向设计提供了一种高效、可扩展的计算范式。该框架通过基因组编码实现元素组成的系统表征，结合MEDF数据过滤策略显著提升了训练数据质量与模型预测精度，并借助遗传算法在高维空间中实现了靶向进化优化。将其应用于CO₂电还原单原子催化剂的逆向设计，成功在34,992种可能的金属-配体组合中每轮仅评估约1,250个结构即识别出Zn-O₁N₃、Zn-O₂N₂等高性能候选催化剂，其活性优于传统的Zn-N₄构型。SHAP可解释性分析进一步揭示，金属中心的内聚能和电负性是决定催化活性的核心描述符，而配体通过调控局部几何环境发挥辅助作用，其中适度引入氧配体可通过增强金属中心的几何可及性和非对称电子响应来优化反应能垒。GIMI框架不仅适用于单原子催化剂体系，其模块化设计也具备良好的通用性，可拓展至钙钛矿、高熵合金等其他组成复杂的材料体系。未来，该框架有望与更先进的生成式模型、主动学习策略以及实验自动化平台深度融合，进一步加速高性能功能材料的发现与优化。

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本文提出了一种基因组启发的材料智能框架（GIMI），用于高维组成空间中的逆向材料设计。该框架通过整合基于多估计器不一致性的数据过滤策略（MEDF）与遗传算法（GA），在机器学习预测精度动态提升的同时，实现对多样化组成的高效探索，从而显著提高搜索效率并降低计算成本。研究团队将该框架应用于石墨烯基单原子催化剂（SACs）的逆向设计，针对CO₂电化学还原为CO的反应，在包含34,992种可能金属-配体组合的高维化学空间中，每轮仅评估约1,250个结构即成功筛选出Zn-O₁N₃、Zn-O₂N₂等高性能催化剂候选。进一步的SHAP可解释性分析揭示，金属中心的内聚能和电负性是决定CO₂还原活性的主要因素，而配体则通过调控局部配位几何环境发挥次要作用。该工作建立了一个可扩展且可推广的逆向材料设计平台，为复杂组成空间的定向探索和高效催化剂的发现提供了新的计算范式。

 

背景介绍

材料的理性设计高度依赖于元素组成的调控，这在钙钛矿、沸石、单原子催化剂和多孔有机框架等体系中已有充分验证，组成的复杂变化直接决定了结构-性能关系。然而，在超高维元素空间中识别最优元素组合仍是一项艰巨挑战。以锚定在氮掺杂石墨烯上的金属单原子催化剂为例，其金属中心与配位原子的组合复杂度随元素种类呈指数增长。传统的试错实验方法极为耗时耗力，而密度泛函理论（DFT）计算虽然能够提供有效的性能评估手段，但面对海量可能的组成时，穷举式高通量筛选在计算上仍然难以承受。尽管机器学习（ML）与DFT的结合已在加速材料性能预测方面取得显著进展，但现有方法大多侧重于正向筛选而非从根本上缩减搜索空间，且构建高质量DFT数据集本身依然需要大量计算资源。为应对这些挑战，本研究提出了GIMI框架，通过基因组编码将元素组成表示为遗传序列，结合MEDF策略实现数据集质量与模型预测性能的闭环迭代优化，并借助遗传算法驱动组成空间的定向进化搜索，从而在高维化学空间中实现高效、靶向的逆向材料设计。

 图文解析 

图1为基因组启发的材料智能框架用于材料组成空间逆向设计的示意图，该框架包含三个核心模块：结构构建与DFT计算、动态机器学习模型开发以及遗传算法引导的材料组成预测；具体而言，研究团队首先将材料结构通过组成编码转换为元素基因组表示，经随机结构生成后进行自动化DFT计算并将结果存入数据库，随后MEDF策略对原始数据集进行多模型评估与异常值过滤，通过自动机器学习建立高精度代理模型，最后遗传算法通过选择、交叉和变异操作进行基因组优化，利用机器学习模型评估适应度，实现组成空间中的快速定向筛选。

  图2为GIMI框架中MEDF策略工作流程的概览，多个机器学习模型作为独立的数据评估器计算各数据点的相对误差，基于均值与标准差构建阈值判断异常值，并通过多模型投票机制确定最终的高误差样本并予以剔除，同时被剔除的数据点会保留记录以便后续重新考虑，当数据集规模低于预设值时则自动补充新的DFT数据，直至交叉验证R²达到目标值。

  图3展示了单原子催化剂的结构模型、MEDF优化过程及机器学习模型性能；其中图3a呈现了SACs的结构模型，金属中心（M）锚定在非金属（X）掺杂石墨烯的四配位环境中，红、蓝、灰球分别代表金属、配体和碳原子，并以Co-O₁N₃为例展示了其基因组编码为[7, 4, 3, 3, 3]的方式；图3b显示了MEDF过程中交叉验证R²值随迭代轮次的变化，经过数据过滤后模型性能显著提升；图3c对比了DFT计算的ΔGmax与梯度提升回归（GBR）模型预测值，测试集R²达0.92、RMSE为0.143 eV；图3d为五种机器学习模型在测试集上绝对误差的小提琴图；图3e则给出了五种模型的五折交叉验证R²得分雷达图，GBR表现最优。

  图4展示了遗传算法驱动的逆向设计结果及可解释性分析；图4a呈现了三轮独立GA搜索中每一代最优ΔGmax的迭代收敛过程，约20代后趋于稳定在0.6 eV左右；图4b通过T-SNE可视化展示了训练数据集（红点）与GA生成结构（蓝点）的分布，表明GA探索了远比训练数据更广阔的化学空间；图4c显示了GA生成SACs结构的ΔGmax分布，呈近似正态分布；图4d和4e分别展示了GA生成结构中金属元素和非金属元素的偏好分布，其中Cd和Zn是最常被采样的金属中心，N则占据配位环境的主导地位，红色段表示ΔGmax < 0.8 eV的结构占比；图4f为GBR模型最重要特征的SHAP汇总图，按平均绝对SHAP值从大到小排列，揭示金属中心的内聚能（EC_M）和电负性（EG_M）是主导因素，而几何描述符（SOAP）也具有不可忽视的贡献。

  图5深入分析了Zn-O₁N₃和Zn-O₂N₂的配位结构效应；图5a为Zn-O₁N₃和Zn-O₂N₂的SHAP力图，正（红色）和负（蓝色）SHAP值表示各特征对更高和更低预测ΔGmax的贡献，基准值为1.28 eV，ML预测值以黑色突出显示，结果表明金属描述符（EC_M、EG_M）及部分SOAP分量是降低ΔGmax的主要驱动力；图5b为Zn-OxN₄₋ₓ（x = 0–3）系列上CO₂还原为CO的计算吉布斯自由能图，显示适度引入O配体可将决速步从COOH形成调控至CO生产，Zn-O₁N₃和Zn-O₂N₂的活性优于Zn-N₄；图5c比较了Zn-O₁N₃、Zn-O₂N₂和Zn-O₃N₁上COOH形成前后Zn-N键和Zn-O键的键长，表明Zn-O键在吸附诱导畸变中表现出更大的伸长，充当柔性结构铰链；图5d展示了Zn中心凸出高度（左轴）随O配位数的变化，以及Zn-COOH键的ICOHP值（右轴），凸出高度定义为优化结构中Zn原子相对于石墨烯表面平面的面外位移，显示Zn中心随O配位数增加逐渐凸出，同时Zn-COOH键的ICOHP负值增大，成键增强；图5e为Zn-OxN₄₋ₓ上COOH和CO的吸附能，显示适度O配位有利于促进CO₂活化而不至于过度稳定CO而阻碍产物脱附。

 全文总结

本研究开发的GIMI框架通过将自动化结构构建与高通量DFT计算、动态机器学习模型开发以及遗传算法引导的性质预测有机整合，为材料组成空间的逆向设计提供了一种高效、可扩展的计算范式。该框架通过基因组编码实现元素组成的系统表征，结合MEDF数据过滤策略显著提升了训练数据质量与模型预测精度，并借助遗传算法在高维空间中实现了靶向进化优化。将其应用于CO₂电还原单原子催化剂的逆向设计，成功在34,992种可能的金属-配体组合中每轮仅评估约1,250个结构即识别出Zn-O₁N₃、Zn-O₂N₂等高性能候选催化剂，其活性优于传统的Zn-N₄构型。SHAP可解释性分析进一步揭示，金属中心的内聚能和电负性是决定催化活性的核心描述符，而配体通过调控局部几何环境发挥辅助作用，其中适度引入氧配体可通过增强金属中心的几何可及性和非对称电子响应来优化反应能垒。GIMI框架不仅适用于单原子催化剂体系，其模块化设计也具备良好的通用性，可拓展至钙钛矿、高熵合金等其他组成复杂的材料体系。未来，该框架有望与更先进的生成式模型、主动学习策略以及实验自动化平台深度融合，进一步加速高性能功能材料的发现与优化。

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